前言:
此前我们曾推出名师志系列,对国内外重要科研团队的研究成果进行了整理。年底了,我们将这一年各研究团队的成果进行汇总,从而对名师志进一步补充,以帮助大家对各位老师的研究成果有更加系统全面的认识。今天,我们盘点一下福州大学王心晨教授课题组在2019年取得的重要研究成果。
标题:Fluorescent Se-modified carbon nitride nanosheets as biomimetic catalases for free-radical scavenging
原文链接:
https://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2020/CC/C9CC08665J
2. Appl. Catal. B Environ.:梯度硫掺杂聚合氮化碳薄膜作为可见光光阳极用于增强水氧化
光电化学水分解通过化学键储存太阳能,实现可再生 H2 燃料生产。在该系统中,由于析氧动力学的滞缓,合理设计光电阳极是实现太阳能高效分解水的关键。在此,通过梯度硫掺杂的方法,制备了基于聚合物氮化碳的可见光敏感型光阳极,形成了逐渐变化的带隙。一方面,薄膜的可见光吸收增加到 2.55 eV;另一方面,通过逐渐变化的电子性质促进了电荷的分离和转移。因此,该光电阳极有利于水氧化,在 1.23 V(vs 可逆氢电极)下,实现 110 μA/cm2 的最优光电流密度。
标题:Gradient Sulfur Doping Along Polymeric Carbon Nitride Films as Visible Light Photoanodes for the Enhanced Water Oxidation
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319311440
标题:Oxysulfide Semiconductors for Photocatalytic Overall Water Splitting with Visible Light
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201909669
标题:Metalated carbon nitrides as base catalysts for efficient catalytic hydrolysis of carbonyl sulfide
原文链接:
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2019/cc/c9cc06246g
5. Angew. Chem. Int. Ed.:缺电子单体优化成核和增强氮化碳光催化氧化还原活性
聚合氮化碳(PCN)通常是由富含氮的单体如氰胺、三聚氰胺和尿素合成的,但在许多情况下是无序的。在此,在温和的熔融盐(例如,NaCl/KCl)存在下,通过缺电子的单体(例如,5-氨基-四唑和碱基)的共聚合,得到了一种新的具有内部异质结构的氮化碳的同素异形体,调节聚合动力学,从而调节局部结构,电荷载流子的性质,以及最重要的 HOMO 和 LUMO 的位置。结果表明,由于纳米异质结构增强了可见光吸收,并促进了不同区域的电荷分离,所制备的NaK-PHI-A材料表现出了优异的光氧化还原活性。
标题:Electron Deficient Monomers that Optimize Nucleation and Enhance the Photocatalytic Redox Activity of Carbon Nitrides
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201908322
6. ChemSusChem:一种从水制备氧气的有机分子光催化剂
利用太阳能进行人工光合作用是实现可持续能源循环的最佳途径之一,其中水被氧化为氧气,并为燃料的产生提供电子。因此,开发合适的光驱动析氧材料是光催化领域最具挑战性的研究课题。在此,通过使用基于芘的有机分子构建 Ullmann 耦合反应,实现 22.6 μmol h?1 的光催化分解水制备 O2 的速率。该策略显著提高了光捕获能力,显著加速了光生电荷的分离和迁移,提高了O2的析出效率。本研究突出了光催化水分解中有机分子的结构设计。
标题:An Organic Molecular Photocatalyst Releasing Oxygen from Water
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cssc.201901899
标题:Photocatalytic Oxygenation and Deoxygenation Transformations over BCN Nanosheets
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b02550
标题:Se-modified polymeric carbon nitride nanosheets with improved photocatalytic activities
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021951719302386
标题:Two-dimensional semiconducting covalent organic frameworks via condensation at arylmethyl carbon atoms
原文链接:
https://www.nature.com/articles/s41467-019-10504-6
10. Chem. Eur. J.:无Pt助催化剂下的聚合体供体-受体异质结构促进光催化析H2
聚合氮化碳(CN)是一种有前景的光催化水分解材料。然而,由于载流子的快速复合,CN在其原始形态中往往表现出中等的催化活性。因此,高效光催化体系的设计是一个迫切需要解决的问题,但这在化学领域中仍是一个巨大的挑战。在这项工作中,提出了一种以芘为基础的聚合物作为电子供体来加速 CN 界面的载流子转移。供体-受体(D-A)异质结的构建明显抑制了电荷的复合,从而改善了质子还原过程。此项研究为高效、低成本地实现太阳能产 H2 提供了一个有前景的策略。
标题:Polymeric Donor–Acceptor Heterostructures for Enhanced Photocatalytic H2 Evolution without Using Pt Cocatalysts
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/chem.201900414
标题:Photocarving Nitrogen Vacancies in a Polymeric Carbon Nitride for Metal-Free Oxygen Synthesis
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319305399
标题:Reducing the Exciton Binding Energy of Donor-Acceptor-Based Conjugated Polymers to Promote Charge-Induced Reactions
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201904904
标题:Modulation of Polymeric Carbon Nitrides through Supramolecular Preorganization for Efficient Photocatalytic Hydrogen Generation
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/cssc.201900979
标题:Polymeric Carbon Nitride/RGO/Fe2O3: All-Solid-State Z-Scheme System for Photocatalytic Overall Water Splitting
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201902634
标题:Enhancement of Photocatalytic H2 Evolution on Pyrene-based Polymer Promoted by MoS2 and Visible Light
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319302838
标题:A Borocarbonitride Ceramic Aerogel for Photoredox Catalysis
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201901888
标题:Solvated Electrons for Photochemistry Syntheses Using Conjugated Carbon Nitride Polymers
原文链接:
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b00314
18. Appl. Catal. B-Environ.:钽多酸盐与金属硫化物的结合:一种新型无贵金属二元光催化剂 Na8Ta6O19/Cd0.7Zn0.3S 用于高效可见光驱动析H2
多金属氧酸盐近年来被应用于光催化析氢反应(HER)领域,有望成为高效、廉价、可回收、环保的一类新型光催化剂。研究表明,钽多酸盐与金属硫化物的结合可以形成非贵金属二元复合光催化剂,在可见光下实现高效的水分解。利用该策略,制备了六钽酸盐 Na8Ta6O19 和金属硫化物 CdxZn(1-x)S 复合的非均相光催化剂。即使没有助催化剂的存在,Na8Ta6O19/CdxZn(1-x)S 也表现出高效的产氢活性。H2 的最大析出速率达到 43.05 mmol h-1 g-1(以 10 mg 催化剂为基础),在 420 nm 处的表观量子产率为 37 %,是迄今为止我们所知的以多金属氧酸盐为基础的光催化剂的最高值。该研究将钽多酸盐化学与光氧化还原催化反应相结合,为开发高效、新型的光催化剂,实现太阳能的可持续利用提供了新的思路。
标题:Combination of Polyoxotantalate and Metal Sulfide: A New-Type Noble-Metal-Free Binary Photocatalyst Na8Ta6O19/Cd0.7Zn0.3S for Highly Efficient Visible-Light-Driven H2 Evolution
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319301699
标题:Tailoring the Grain Boundary Chemistry of Polymeric Carbon Nitride for Enhanced Solar Hydrogen Production and CO2 Reduction
原文链接:
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201811938
20. Appl. Catal. B-Environ.:带有电子输出“触须”的共轭供体-受体聚合物光催化剂用于高效析 H2
共轭聚合物(CPs)的可调结构和多用途特性使其成为光催化水分解的分子平台。通常,聚合物光催化剂的结构设计主要专注于调节其能带结构或电荷分离能力,而在光催化过程中电子输出能力的重要性往往被忽略。这项研究通过分子工程策略引入一个电子输出“触手”位点,即二苯并噻吩-S, S-二氧化物(FSO)单元,到聚合物骨架上,构造了一系列新的共轭型聚合物催化剂用于高效析氢。这不仅优化了光吸收能力和激子分离能力,而且导致了高效的电子输出能力。详细的 DFT 计算进一步从理论上证实了 FSO 单元作为电子输出“触手”的重要作用。
标题:Conjugated donor-acceptor polymer photocatalysts with electron-output “tentacles” for efficient hydrogen evolution
原文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337319300104
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