作为大气污染防治和管理关键, 大气污染源排放清单受到了政策制定者和研究人员的日益关注, 美国和欧洲自19世纪80年代起开展排放源清单编制工作, 并持续更新至今.近20年间, 国内外研究人员逐步建立了一些多尺度的我国排放清单:Streets等[编制了亚洲部分地区2000年大气污染物排放清单TRACE-P(Transport and Chemical Evolution over the Pacific), 用于帮助解译TRACE-P和ACE-Asia观测实验; Ohara等[建立了亚洲部分地区2000年大气污染物排放清单REAS(Regional Emission Inventory in Asia), 对1980~2003年的排放量进行了回顾; Zhang等[在TRACE-P清单的基础上对各国数据进行更新和技术改进, 建立了2006年亚洲部分地区大气污染物排放清单, 用于支持INTEX-B(Intercontinental Chemical Transport Experience-Phase B)计划, 其中对中国部分做了大量方法学的改进, 并且为化学传输模型的使用制作了挥发性有机物物种清单; Kurokawa等[在REAS的基础上, 更新到REAS2.1, 结果表明中国和印度为排放贡献最大和排放量增长速率最快的国家; 清华大学建立了MEIC(Multi-resolution Emission Inventory for China), 提供0.25°、0.5°和1.0°这3种空间分辨率的逐月 格化排放清单, 并可按CB05等多种化学机制输出
1 材料与方法
1.1 研究范围
四川省位于中国大陆西南, 共辖21个地级市, 研究区域西起97.35°E, 东至108.52°E, 南抵26.05°N, 北达34.32°N, 本研究将研究区域划分为573 225个1 km×1 km的 格.
图 1
Fig. 1
表 1 电厂燃烧污染物排放因子1)
Table 1 Emission factors for power plants
污染物
燃料
燃烧技术
排放因子/g·kg-1
NOx
燃煤
煤粉炉/层燃炉
<100 MW, 有低氮燃烧技术
10.50[
燃煤
煤粉炉/层燃炉
100~300 MW, 无低氮燃烧技术
8.85[
燃煤
煤粉炉/层燃炉
100~300 MW, 有低氮燃烧技术
5.85[
燃煤
煤粉炉/层燃炉
>300 MW, 有低氮燃烧技术
5.55[
燃煤
循环流化床
—
1.5[
重油
—
—
10.06[
柴油
—
—
7.40[
天然气
—
—
1.76[
CO
燃煤
煤粉炉
≥200 MW
0.66[
燃煤
煤粉炉
<200 MW
2.0[
燃煤
层燃炉
—
2.6[
燃煤
流化床
—
2.1[
燃油
—
—
0.6[
天然气
—
—
1.3[
PM10/PM2.5
燃煤
煤粉炉
无控制
1.5A/0.4A[
燃煤
煤粉炉
静电除尘
0.065A/0.135A[
燃煤
煤粉炉
湿式除尘
0.291A/0.135A[
燃煤
煤粉炉
布袋除尘
0.0034A/0.0019A[
燃煤
煤粉炉
静电除尘+湿式脱硫
0.021A/0.0147A[
燃煤
层燃炉
无控制
0.26A/0.1A[
燃煤
层燃炉
静电除尘
0.012A/0.008A[
燃煤
层燃炉
湿式除尘
0.054A/0.032A[
燃煤
循环流化床
无控制
1.54A/0.45A[
燃煤
循环流化床
静电除尘
0.067A/0.034A[
重油
—
—
0.85/0.62[
柴油
—
—
0.5/0.5[
天然气
—
—
0.24/0.17[
VOCs
燃煤
—
—
0.15[
重油
—
—
0.13[
柴油
—
—
0.12[
天然气
—
—
0.18[
FBC/FOC
燃煤
煤粉炉
—
0.006/0[
燃煤
层燃炉
—
0.20/0.04[
柴油
—
—
0.30/0.09[
1)A为燃煤灰分; 天然气排放因子单位为g·m-3; “—”表示文章中没有内容或相关数据, 下同
表 1电厂燃烧污染物排放因子1)
Table 1 Emission factors for power plants
表 2
(Table 2)
(1)
式中, E为污染源的大气污染物排放量(kg); i、j、k分别表示污染物、污染源和燃烧设施技术类型; A为排放源的活动水平(kg或m3); EF为排放因子(g·kg-1); η为控制措施去除效率.
SO2采用物料衡算法估算:
(3)
式中, EFi为BC或OC的排放因子(g·kg-1); i为BC或OC; EFi, PM2.5为PM2.5的排放因子(g·kg-1); F为BC或OC在PM2.5中的比例.
1.3.2 工艺过程源
表 3
(Table 3)
(4)
式中, Ej为排放量(t); i为道路类型, j为污染物类型; EFi, j为颗粒物排放因子(g·VKT-1, grams per vehicle kilometer traveled, 即每辆汽车行驶1 km的颗粒物平均排放量); Li为道路长度(km); Vi为道路车流量(辆·h-1).
(6)
式中, Wi为施工扬尘排放量(t); i为污染物类型; Ei为施工工地颗粒物平均排放系数[t·(m2·h)-1]; A为施工面积(m2); T为工地施工月份数.
1.3.7 生物质燃烧源
生物质燃烧主要考虑生物质燃料家庭使用和秸秆露天焚烧两方面.家庭使用的生物质燃料量主要通过各城市抽样调查结果结合城市能源使用现状推估得到, 秸秆露天焚烧量则基于农业部门获取的农作物产量, 结合谷草比和燃烧比例等计算参数估算得到.排放因子主要参考文献[
1.3.8 储存运输源
储存运输源指油气产品在收集、储存、运输和销售过程中涉及VOCs排放的污染源, 包括加油站、油库和运输环节, 其VOCs排放量基于汽、柴油吞吐量、运输量和油气回收控制效率等活动水平数据, 使用公式(1)进行计算.各加油站、油库的油品吞吐量等站点级活动水平数据主要通过现场调查和市级经信部门获取.由于相关排放因子研究较少, 且油气回收控制措施效率对排放因子的取值影响极大, 因此主要参考国内标准、AP-42和专家咨询等, 排放因子和计算方法详见文献[
1.3.9 废弃物处理源和餐饮油烟源
1.4 排放量空间分配方法
2 结果与讨论
2.1 四川省2015年人为源排放清单
基于上述方法建立得到四川省人为源大气污染物排放清单列于2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3排放量分别为444.9×103、820.0×103、3 773.1×103、1 371.6×103、537.5×103、28.7×103、53.1×103、923.6×103和988.0×103 t.
表 4
(Table 4)
图 2 四川省人为源污染物排放分担率
Fig. 2Emission contributions of anthropogenic source categories in the Sichuan Province
对于颗粒物排放, 扬尘源和工艺过程源为首要的PM10排放贡献源, 分别占总排放量的60%和20%, 这是由于道路交通高速发展和城市建设进程加速引起的道路和建筑扬尘排放, 以及建材和钢铁行业等使用化石燃料时, 由窑炉和高炉等燃烧或生产过程中造成的有组织和逸散排放; PM2.5的排放分担率主要由扬尘源、工艺过程源和化石燃料燃烧源构成, 但与PM10不尽相同的是扬尘源排放分担率下降到35%, 工艺过程源上升到34%, 这是由于扬尘源以粗颗粒物为主, 而钢铁等工艺过程源所排放颗粒物主要由细颗粒物构成, 同时以电厂和工业锅炉为主的化石燃料固定燃烧源PM2.5排放分担率为10%;生物质燃烧源为BC和OC主要排放贡献源, 分别占总排放量的33%和51%, 这是由于薪柴在城镇以外区域仍然广泛作为燃料使用, 同时四川省农作物秸秆等生物质普遍存在露天焚烧现象, 移动源和餐饮油烟源分别为第二大BC、OC排放贡献源, 是因为载货汽车、工程机械和农业机械等柴油燃料为主的移动源, 其柴油发动机难以将燃油和空气均匀混合, 高温且缺氧条件下易形成碳烟, 造成大量炭黑颗粒物排放, 而餐饮油烟源则在食材烹饪过程中, 高温条件下热分解产生大量有机碳含量较高的有机颗粒物.
2.3 四川省人为源城市排放特征
图 3
Fig. 3
图 4 四川省人为源大气污染物排放空间分布
Fig. 4Spatial allocation of air pollutant emissions in the Sichuan Province
2.5 排放清单比较
表 5
(Table 5)

表 5 四川省人为源大气污染物排放清单结果对比×103/t
Table 5 Comparison of the Sichuan anthropogenic emission inventory with MEIC×103/t
排放源
SO2
NOx
CO
PM10
PM2.5
BC
OC
VOCs
NH3
MEIC清单
工业部门
591.1
411.0
2 099.1
274.7
173.1
17.8
16.4
930.9
22.7
火电企业
101.7
74.2
47.2
18.2
11.2
—
—
0.7
—
交通部门
12.6
299.6
1 395.2
15.8
15.5
8.5
3.3
258.7
1.9
民用部门
47.1
52.4
3 724.6
256.8
243.8
38.9
150.1
347.0
29.4
农业部门
—
—
—
—
—
—
—
—
732.8
合计
752.4
837.3
7 266.2
565.5
443.6
65.2
169.8
1 537.3
786.8
本研究
工业部门1)
287.0
282.7
1 586.7
318.0
204.7
6.5
4.3
402.5
20.1
火电企业
87.4
59.3
19.4
25.6
13.6
0.7
0.5
0.7
0.2
交通部门2)
8.9
442.4
1 099.1
28.9
26.6
8.9
4.3
205.9
11.6
民用部门3)
60.8
34.4
1 067.8
440.0
161.1
12.6
44.0
290.8
12.5
农业部门
—
—
—
—
—
—
—
16.9
941.1
合计
444.1
818.8
3772.9
812.4
406.1
28.7
53.1
916.8
985.5
1)包括化石燃料固定燃烧源中的工业部分和工艺过程源; 2)包括移动源; 3)包括化石燃料固定燃烧源中的民用部分、生物质燃烧源和餐饮油烟源
表 5四川省人为源大气污染物排放清单结果对比×103/t
Table 5 Comparison of the Sichuan anthropogenic emission inventory with MEIC×103/t
2.6 不确定性分析
3 结论
(1) 2015年四川省人为源SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3排放量分别为444.9×103、820.0×103、3 773.1×103、1 371.6×103、537.5×103、28.7×103、53.1×103、923.6×103和988.0×103 t.
(3) 成都作为四川省中心城市, 除了表征农业排放的NH3, 其余各项污染物年排放量均位居四川省的前两位.此外, 宜宾和乐山为SO2和NOx排放量较大城市, 凉山、乐山和攀枝花为CO和颗粒物主要的排放贡献城市, 达州和攀枝花为BC排放量较大城市, OC排放集中于达州和南充, 绵阳、德阳为VOCs排放量较大城市, NH3排放则主要分布在凉山、达州和南充.
(4) 四川省各项大气污染物主要集中分布于人口最为密集, 农业和工业均较为发达的四川盆地和攀枝花部分区域, 其中, 以成都、德阳和绵阳为代表的成都平原城市群为四川盆地内的主要排放高值区域.
(5) 本研究建立的排放清单能够较好地代表四川省人为源大气污染物的排放现状, 但仍然存在一定不确定性, 后续研究中应针对活动水平数据获取的不足开展数据收集工作, 加强排放贡献较大典型污染源的排放因子本地化研究工作, 逐步完善四川省大气污染物排放清单, 以期为四川省复合型大气污染研究和防治提供科学支撑.
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